煤矿型城市城区居民人发中汞的空间分布特征及影响因素分析

2023年12月20日发(作者：东风标致301新车价格)

煤矿型城市城区居民人发中汞的空间分布特征及影响因素分析

姚有如;方凤满;朱哲;武家园;林跃胜;张丹龙;朱慧萍

【摘 要】为了解淮南市不同城区居民人发中Hg分布特征和影响当地居民人体Hg富集的因素.在淮南市市区选择68名正常状态下的居民头发,用氢化物发生-原子荧光法测定人发中总汞含量.结果显示:淮南市市区居民人发中Hg的平均浓度为(0.390±0.173)μg·g-1,Hg浓度主要分布于0~0.5μg·g-1较低浓度区间内,占总样品数的77.94%;市区内人发中Hg平均浓度呈现出谢家集(0.468±0.144μg·g-1)>潘集(0.384±0.199μg·g-1)>田家庵(0.377±0.176μg·g-1)>大通(0.373±0.116μg·g-1);不同性别上,当地男性头发中Hg的平均含量为(0.436±0.188)μg·g-1,显著高于女性的(0.343±0.146)μg·g-1(P=0.021<0.05);不同年龄段内,40~60岁年龄段居民头发中Hg平均含量最高,达0.445μg·g-1;不同工作、生活环境上,淮南市居民头发中Hg平均含量呈现出矿区>过渡区>对照城区,其Hg平均含量分别达(0.466±0.174)、(0.380±0.167)、(0.304±0.151)μg·g-1,矿区居民人发中Hg含量分别高出过渡区与对照城区居民人发Hg含量达22.6%和53.3%.相比较美国国家环境保护局提出的人发中Hg的参考剂量1μg·g-1,淮南市城区居民人发中Hg含量较低.但是对比非矿业活动区,矿区居民人发中Hg含量显著高于对照城区居民(P=0.0098<0.01),过渡区居民人发中Hg含量与矿区和对照城区差异性均不明显.%To investigate the spatial distribution and the factors

influencing the mercury (Hg) concentration in the human body from

different urban residents in Huainan City, 68 hair samples were collected

from urban residents whose hair is growing under normal condition.

Mercury concentration was determined by using hydride generation flame

atomic absorption spectrometry. The result suggested that the average

concentration of Hg in the hair of ur-ban residents in Huainan City is

(0.390±0.173)μg·g-1, and the concentration of Hg mainly ranges between

0-0.5μg·g-1 accounting for 77.94% of the total number of samples. For

different functional areas, the Hg concentrations of hair in urban residents

from Huainan City are as following:Xiejiaji, Panji, Tianjia\' an, Datong, which

is (0.468 ±0.144), (0.384±0.199), (0.377±0.176), (0.373±0.116)μg·g-1,

respectively. For different genders, the average con-tent of Hg in the local

male hair is (0.436±0.188)μg·g-1, which is significantly higher than that of

female (0.343± 0.146μg·g-1). In different ages, the hair Hg content in the

age-group between 40-60 years old is the highest, which is 0.445 μg·g-1 .

In regions at different mercury exposure levels, the Hg concentrations of

hair in urban residents are as following:Mining Area, Transitional Region,

Urban Area, and their content is (0.466±0.174), (0.380±0.167),

(0.304±0.151)μg·g-1, respectively. The hair Hg content of residents in

mining area is higher than that of the tran-sitional region and the urban

residential area by 22.6% and 53.3%. Compared with US EPA threshold of

1μg·g-1 for Hg in hair, the concentration of Hg is relatively low in the hair

of urban residents in Huainan City. However, the above results showed

that the concentration of hair Hg of the residents from the mining area is

significantly higher than that of urban residents, and the Hg content in the

hair of the residents from the transitional area is not significantly different

from residents in the mining area and the urban area.

【期刊名称】《生态毒理学报》

【年(卷),期】2017(012)004

【总页数】9页(P392-400)

【关键词】汞;人发;重金属中毒;健康风险

【作 者】姚有如;方凤满;朱哲;武家园;林跃胜;张丹龙;朱慧萍

【作者单位】安徽师范大学国土资源与旅游学院,芜湖241003;安徽师范大学国土资源与旅游学院,芜湖241003;自然灾害过程与防控研究安徽省重点实验室,芜湖241003;安徽师范大学国土资源与旅游学院,芜湖241003;安徽师范大学国土资源与旅游学院,芜湖241003;安徽师范大学国土资源与旅游学院,芜湖241003;安徽师范大学国土资源与旅游学院,芜湖241003;安徽师范大学国土资源与旅游学院,芜湖241003

【正文语种】中 文

【中图分类】X171.5

汞(Hg)是一种广泛存在于大气、水体、土壤之中的具有稳定性、潜在性、累积性特征的神经性毒物，易通过呼吸系统、消化系统、皮肤等暴露途径进入人体并产生积累，损害人体生殖系统、神经系统和免疫系统[1-2]，美国国家环境保护局(US

EPA)将其定义为一种具有高度危险的元素[3-4]。

人发具有易采集、保存简单、易观测、Hg富集浓度高等优点，并能够真实反映一段时期Hg暴露状况，已被医学和生态毒理学作为衡量人群汞暴露水平的重要标本之一[5]。近年来，越来越多的学者关注不同地区人发中Hg的来源与影响因素，发现居民的性别、年龄、饮食习惯均会导致体内Hg积累状况产生差异[2,6-7]。但是对于典型的煤矿型城市，居民人发中Hg的暴露特征研究相对较少，基于空间

尺度分析煤矿型城市居民人发中Hg的地域性研究也相对匮乏。通过对淮南市不同地区居民头发中Hg的分析研究，以期了解淮南市矿业活动对本地居民的体内Hg暴露的影响，以及Hg的暴露风险，为当地Hg污染的防治提供理论参考。

本研究以典型的煤矿型城市安徽省淮南市市区为研究区。其中田家庵区是典型的商业功能区，为淮南的政务、商业中心，交通流量大、人流量多；潘集区和谢家集区部分地域为淮南市主要煤矿产区，周边分布有大量的煤炭企业以及燃煤发电厂；大通区为郊区，分布有少量的燃煤发电厂，以农业活动为主。

样品采集于2015年11—12月，选择头发为自然状态下(未烫、未染)，不同年龄段、不同性别、不同生活及工作环境的68位居民，以不锈钢剪刀剪取脑枕骨部位贴近头皮的头发约0.5 g[8]，采集到的发样置于干净的聚乙烯塑料自封袋中保存，同时记录有关信息(表1)。

由于人发角蛋白中的二硫化物与重金属有较强的络合作用，洗涤方法只为除去吸附在头发表面灰尘的重金属，从本质上而言，洗涤方法不会对头发内部重金属含量产生影响[9]。首先将发样用中性洗涤剂水溶液浸泡30 min，用二次去离子水冲洗后再用95%(体积分数)丙酮浸洗5 min，将浸洗后的发样用二次去离子水继续冲洗3～5次，洗涤后的样品于60 ℃烘箱中，干燥8 h后用不锈钢镊子将其夹出，放置聚乙烯自封袋中。

称取0.4000 g样品于100 mL三角瓶中，加(1+1)王水20 mL，置于95 ℃以上水浴锅中加热120 min，期间每隔20 min轻轻摇晃一次，以保证消解均匀。消解完成后取出稍冷后，用2%(质量分数)HNO3冲洗小漏斗与三角瓶，最后转移至50 mL比色管中，以2%(质量分数)HNO3定容到50 mL[10]。

以硼氢化钾-氢氧化钾混合液为还原剂，5%(质量分数)HCl为载流液，使用AFS-820(北京，吉天仪器有限公司)进行测定，以标准曲线法定量，仪器操作软件进行非线性拟合，R2 = 0.9993。测定过程中按样品总量的15%比例插入国家人发成

分分析标准物质(GSH-1)进行参比，回收率为 88%～121%。每4个人发样品随机挑选1个做平行样(重复3次)，每批样品均做空白样同时消煮，结果符合质控要求。所用试剂均为优纯级(购自中国国药有限公司)、水为二次去离子水、器皿均采用10%(体积分数)HNO3溶液浸泡24 h以上。

K-S检验表明，淮南市市区居民人发中Hg的浓度值符合正态分布(P =

0.718>0.05)。淮南市市区居民人发中Hg的平均浓度为(0.390±0.173) μg·g-1，中值为0.362 μg·g-1，变异系数为44.5%，呈现出中等强度变异性特征。Hg浓度主要分布于0～0.5μg·g-1较低浓度区间内(图1)，该区间的样品数为53个，占总样品数的77.94%。

淮南市市区内人发中Hg平均浓度呈现出：谢家集(0.468±0.144 μg·g-1) > 潘集(0.384±0.199 μg·g-1) > 田家庵(0.377±0.176 μg·g-1) > 大通(0.373±0.116

μg·g-1)，中值呈现出：谢家集(0.443 μg·g-1) > 大通(0.372 μg·g-1) > 田家庵(0.347 μg·g-1) > 潘集(0.307 μg·g-1)，其中最高值出现在潘集区，达0.959

μg·g-1，最低值出现在田家庵，为0.061 μg·g-1 (图2)。变异系数表现为：潘集(51.8%) > 田家庵(46.6%) > 大通(31.0%) > 谢家集(30.7%)，均呈中等强度变异性特征。通过非差异性检验，淮南市各功能区之间人发中Hg含量差异性无统计学意义(P > 0.05)。

男性头发中平均Hg含量为(0.436±0.188) μg·g-1，高于女性的(0.343±0.146)

μg·g-1，高出21.3%。通过非参数性检验，两者具有显著性差异(P = 0.021 <

0.05)，说明淮南市市区居民发Hg含量在不同性别上呈现出显著差异。两者变异系数均呈现出中等强度变异性特征，其中男性为43.0%，女性为42.5%。

通过对采样居民的年龄进行分类统计(表2)，淮南市居民人发中Hg平均浓度在年龄层面上表现为：40～60岁 > 8～18岁 > 18～40岁 > 0～8岁 > 60岁及以上年龄段，其中40～60岁人发中Hg平均浓度高出60岁及以上年龄段41.8%。5

个年龄段人发中Hg的变异系数均在40%～50%之间，呈现出中等强度变异特征。

利用单因素方差分析LSD法对淮南市居民人发中Hg含量进行两两比较分析(表3)，8～18岁和40～60岁年龄段与60岁及以上年龄段人发中Hg浓度呈现出显著性差异。

淮南市作为煤炭型城市，有一定数量的居民生活、工作在矿区，因此，收集生活、工作于矿区的谢家集与潘集部分地区居民头发，共20个样本，生活、工作于矿区与城区过渡地段居民头发样品34个，其余14样品为远离矿区活动人群的头发，为对照城区。从而了解淮南市矿业活动对居民人发中Hg积累的影响。

不同Hg暴露区域居民人发汞含量分布特征(图3)，可知矿区居民头发中Hg平均含量最高，达(0.466±0.174) μg·g-1，其次为过渡区居民人发中Hg浓度，为(0.380±0.167) μg·g-1，对照城区居民头发中Hg含量最低，为(0.304±0.151)

μg·g-1，其中矿区居民人发中Hg含量分别高出过渡区与对照城区居民人发Hg含量达22.6%和53.3%。通过不同Hg暴露区域居民人发Hg含量频率分布(图4)，三者均呈现正态分布，但是矿区居民人发中Hg浓度集中于0.2～0.6 μg·g-1，且有部分样品在0.8～1.0 μg·g-1段内分布；过渡区域居民人发Hg集中于0.2～0.4

μg·g-1与0.5～0.6 μg·g-1段内；而对照城区居民人发中的Hg仅集中于0.1～0.5 μg·g-1段内。通过非差异性检验，矿区居民与对照城区居民人发中Hg含量呈现出显著差异(P = 0.0098<0.01)，过渡区居民人发中Hg含量与二者差异性无统计学意义。

淮南市市区居民人发中Hg的平均浓度为(0.390±0.173) μg·g-1，相对于美国国家环境保护局提出的人发中Hg的参考剂量1.0 μg·g-1[3]，淮南市居民头发中Hg的平均浓度较低，所有样本含量均未超出参考剂量，说明淮南市Hg暴露环境未在该地居民人发中产生显著富集。

对比于国内外的有关研究(表4)，淮南市居民人发中的Hg含量略高于我国贵阳市、

印度北部和美国的俄克拉荷马城的居民人发Hg含量，略低于我国上海市居民人发中Hg浓度，由于淮南市Hg的土壤背景值(0.041 mg·kg-1)[11]远低于上海市背景值(0.92 mg·kg-1)[4]，上海市大量工业、装修材料中Hg的释放等均会加剧Hg的富集。淮南市居民人发中的Hg含量远低于贵州的锡矿区和意大利的塔兰托，贵州矿区灰尘中Hg浓度(0.33 mg·kg-1)[12]明显高于淮南市灰尘中Hg的浓度(0.105 mg·kg-1)[11]，加上矿区活动，导致贵州锡矿居民长期暴露于较高Hg浓度的环境中，Hg进入人体的几率大大提高，引起Hg在人发组织中富集，同时居民燃烧用煤以含Hg较高的原煤为主，导致燃煤释放的Hg引起的环境污染问题明显较淮南严重[13]；而塔兰托当地居民以海鲜、牛奶为主要食物来源，易产生Hg的富集[14-15]，以及当地大量的工业活动、汽车尾气均会增加居民头发中Hg的含量[16]，导致其居民人发中Hg的含量高于以大米为主食的淮南市居民。

淮南市市区内人发中Hg平均浓度呈现出：谢家集 > 潘集 > 田家庵 > 大通。谢家集和潘集是淮南市重要的煤矿区，且拥有一定数量的火力发电厂。燃煤行业是全球最大的汞排放源之一，其中占我国大气汞排放总量的50%以上[17-19]。有研究表明，淮南市原料煤中Hg含量为300～465 ng·g-1，高于全国平均水平100～300

ng·g-1，在燃煤过程中形成的飞灰，Hg含量甚至能达到700 ng·g-1[20]，这提高了当地居民Hg暴露的风险。另外谢家集与潘集当地的煤矿采集、淋洗、选采过程中产生的大量粉尘、废渣与废水，以及原煤在运输过程的掉落后，遭遇车辆的碾压-扬起-堆积过程[21]，均会加剧当地土壤、水体、大气降尘中Hg的积累，从而通过呼吸、生物链等途径进入人体体内。田家庵作为淮南市重要的商业交通区，当地室内灰尘及街道灰尘中Hg含量分别达到0.480、0.124 mg·kg-1[22]，居民长期生活于较高浓度Hg暴露的空间，尤其是具有较高Hg浓度的室内，导致其居民体内Hg富集浓度较高。大通区目前作为淮南市的农业区，Hg的污染源较少，因此人发中积累量相对较低。

3.2.1 性别和年龄的差异对居民人发中Hg的影响

国内外众多学者关于性别差异对居民人发中Hg的影响，结果具有较大差异，牛小丽等[25]、钱建平等[26]报道不同性别对居民人发中Hg含量没有显著性影响，但Díez等[27]、刘碧君等[13]研究认为性别上具有显著差异。本研究发现淮南市市区居民发Hg含量与其性别呈现出一定的相关性，在采样调查中发现，采样女性居民多以室内工作为主，较少接触Hg的污染源，而部分男性居民长期暴露于煤矿区、燃煤电厂区，直接接触Hg的污染源，有研究表明，男性的单位时间呼吸量与呼吸速率明显高于女性，尤其在进行劳动时，汞蒸发吸入和呼吸吸入量呈现出男性明显高于女性[28]。并且，男性对食物的摄入量明显高于女性，Hg的食物摄入作为人发Hg富集的重要途径之一，也成为男性发Hg含量高于女性的重要原因之一[29]，尤其以鱼类、海鲜中Hg含量较高[14-15]，长期摄入会导致Hg在人体内的富集。虽然淮南市男性居民人发中Hg含量明显高于女性，但因女性具有区别于男性的Hg吸收系统，在与男性同样的Hg接触与摄入量条件下，女性体内更易富集Hg[30]。因此，女性在妊娠与哺乳期要尽量少接触Hg的污染源以及食用带有Hg污染的鱼类、蔬菜与饮用水[29]。

年龄的差异对于居民人发中Hg有一定影响，有研究发现中年期(30～60岁年龄段内)人群发Hg含量较高[7-8,31]，本研究发现，40～60岁居民人发中Hg平均含量达0.445 μg·g-1，高于其他年龄段。这说明在淮南地区居民体内，汞的吸收速率大于汞的排泄速率，导致汞在人体内的富集，所以呈现随着居民年龄的增长头发中Hg含量呈现出一定的增加趋势。职业与生活Hg暴露的环境也是造成40～60岁居民人发中Hg含量高于儿童与老人的重要原因之一，本研究中40～60岁居民主要工作与生活在矿区与过渡区，长期暴露于Hg浓度较高区域，而其余各年龄段主要工作、生活于过渡区与城区，使得Hg在其余年龄段居民头发中富集相对较40～60岁年龄段少。居民活动空间中Hg暴露环境也对居民人发中Hg的富集产

生一定影响，儿童长期生活学习于远离矿区污染的校园区域，进入矿区机会较少，老人活动量较小，呼吸与消化速率明显较中年阶段低，并且其活动空间也相对较小，一般远离矿区环境，导致其发Hg浓度较低。而且由于白发不能准确地反映人体内头发中的汞含量[32]，而样本中60岁以上的居民白发显著增多，从而导致其含量明显低于其余各年龄段。

3.2.2 生活、工作环境对居民人发中Hg的影响

居民长期的生活和工作环境中土壤、灰尘等中含有的Hg元素，易通过消化系统、呼吸系统、皮肤等暴露途径进入人体并富集[1]，通过人发中Hg含量表现出来。本研究发现，淮南市矿区居民人发中Hg含量显著高于城区居民，过渡区居民人发中Hg含量与矿区和城区差异性不明显。首先淮南矿区被列为我国14个亿吨煤生产基地、6个煤电一体化基地之一[11]，长期的煤炭开采和运输环节产生的煤渣、煤灰，在道路上被长期碾压，经过大量车辆的带动以及风力吹拂，形成扬尘。同时燃煤电厂释放的大量粉尘、飞灰，均富含较高浓度的Hg[21]，通过呼吸系统、皮肤暴露途径方式进入人体。其次，矿区居民普遍存在以大量散煤作为燃料，大量且长期的低效率燃烧，使得Hg直接进入人体，而且，矿区内排放的含Hg废水、废渣，在当地的土壤中沉积，可通过生物链放大作用进入体内，从而加剧了矿区当地居民Hg摄入的风险，造成了矿区与对照城区居民人发Hg含量的差异性。而过渡区处于矿区与对照城区交界处，由于地域的空间异质性，临近矿区的区域受到Hg污染源的辐射，导致大气、地表灰尘中Hg浓度的升高，对当地居民造成潜在健康风险，并在人发这一介质中予以体现；而毗邻城区的区域，远离矿区及电厂区，当地Hg暴露处于相对较低的水平，因此当地居民人发中Hg含量较低。

由于本研究中淮南市居民人发样本数量较少，因此对于Hg暴露的空间地域性和来源分析具有一定局限性，但是对于淮南市不同地域及Hg暴露环境下居民的健康风险具有一定理论与实践意义。

综上所述：

(1)淮南市市区居民人发中Hg的平均浓度为(0.390±0.173) μg·g-1，含量较低，淮南市Hg暴露环境未在该地居民人发中产生显著富集状况。市区内人发中Hg平均浓度呈现出：谢家集 > 潘集 > 田家庵 > 大通。

(2)研究区内居民人发Hg含量在不同性别间呈现显著差异，男性头发Hg含量(0.436±0.188) μg·g-1高于女性的(0.343±0.146) μg·g-1。40～60岁年龄段内居民头发中Hg平均含量最高，达0.445 μg·g-1。

(3)淮南市居民头发中Hg平均含量呈现出矿区 > 过渡区 > 对照城区，其Hg平均含量分别达(0.466±0.174)、(0.380±0.167)、(0.304±0.151) μg·g-1，矿区居民人发中Hg含量分别高出过渡区与对照城区居民人发Hg含量达22.6%和53.3%，矿区居民人发中Hg含量显著高于对照城区居民，过渡区居民人发中Hg含量与矿区和对照城区差异性不明显。

致谢：：感谢安徽师范大学国土资源与旅游学院吴立副教授在文章修改中给予的帮助。

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